Chế tạo và nghiên cứu tính chất quang của các chấm lượng tử Graphene được chức năng hóa, nhằm định hướng ứng dụng làm vật liệu quang điện mới

Thêm nữa, tính chất quang của GQDs thay đổi còn phụ thuộc vào phương pháp chế tạo, các nhóm chức tại các bờ biên của hạt, các nguyên tử pha tạp, và số đơn lớp nguyên tử hoàn hảo của chúng. Vì thế, nhóm nghiên cứu tại Viện Khoa học Vật liệu do PGS. TS. Phạm Thu Nga dẫn đầu, đã thực hiện đề tài: “Chế tạo và nghiên cứu tính chất quang của các chấm lượng tử Graphene được chức năng hóa, nhằm định hướng ứng dụng làm vật liệu quang điện mới” trong thời gian từ năm 2018 đến năm 2020.

Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu tìm ra phương pháp đơn giản chế tạo ra các GQDs có phân bố kích thước hẹp, chức năng hóa GQDs (với -OH, -NH2), pha tạp các GQDs này (với N hay F), để có được các GQDs phát xạ thay đổi được trong vùng nhìn thấy, hiệu suất lượng tử cao, làm vật liệu quang điện tử mới.

Sau hai năm nghiên cứu, đề tài đã thu được các kết quả như sau:

- Đã đưa ra được một phương pháp mới dùng để chế tạo ra các chấm lượng tử graphene (GQDs). Đó là nghiên cứu ra phương pháp chế tạo các chấm lượng tử graphene và graphen pha tạp Nitơ từ Citric Acid (CA), là một chất phụ gia dùng trong công nghiệp thực phẩm, rất dễ tìm được ở Việt Nam. Đây là phương pháp sử dụng quá trình nhiệt phân kết hợp với lò vi sóng, chế tạo từ CA, mà chưa có tác giả nào từng công bố. Ngoài ra, các tác giả đã chế tạo được các GQDs hấp thụ tốt vùng tử ngoại và mở rộng hấp thụ đến vùng bước sóng hơn 420 nm, có thể phát xạ tốt trong vùng từ xanh da trời (blue) tới vùng nhìn thấy. Các GQDs này có hiệu suất phát quang cao, được chức năng hóa và pha tạp N.

- Các kết quả về các phép đổ phổ hấp thụ và phát xạ phục vụ cho phép đo hiệu suất lượng tử huỳnh quang cũng đã được tiến hành. Nhóm nghiên cứu đã sử dụng phổ tán xạ Raman làm công cụ để nhận dạng sự hình thành và chất lượng của chấm lượng tử graphene và graphene pha tạp, được chế tạo bằng các phương pháp khác nhau. Vị trí về tần số, độ rộng vạch phổ và tỷ lệ về cường đô của hai vạch phổ dao động G (vạch đặc trưng cho graphene) và vạch D, đặc trưng cho các defects của mạng graphene và trạng thái bờ biên (edge) đã được sử dụng để nhận dạng và đánh giá chất lượng chấm lượng tử graphene chế tạo được. Phổ tán xạ Raman của các mẫu GQDs và N-GQDs còn cho thấy cả dải 2D, ở vị trí tương tự như đối với vạch 2D trong graphen đơn lớp.

- Nghiên cứu chi tiết các ảnh HR-TEM của hai loại mẫu GQDs và N-GQDs trên thiết bị chụp ảnh JEOL JEM-2100, đã cho thấy đây là các mảnh GQD kết tinh đơn lớp, có hình gần như tròn. Các phép chụp ảnh bằng kính hiển vi độ phân giải cao cho thấy khoảng cách giữa các nguyên tử C trong mặt phẳng mạng.

- Đã phân tích các nguyên tố có mặt trong mẫu N-GQDs bằng phương pháp XPS phân giải cao, và đánh giá vị trí của nguyên tử pha tạp nằm trong mạng graphene.

- Đã có phát hiện mới về sự co giãn mạng graphene qua liên kết C-C, theo nhiệt độ, từ nhiệt độ 81 K tới 663 K, qua việc quan sát thấy sự dịch chuyển vị trí pic G và píc D trong phổ Raman của 2 loạt mẫu này, cũng như sự thay đổi về cường độ vạch phổ của chúng.

- Từ các phép nhận dạng thuyết phục về cấu trúc tinh thể và là một vài lớp của chấm lượng tử graphen và N-GQDs, chúng tôi đã nghiên cứu chúng qua phổ 2D giữa phát xạ huỳnh quang và các bước sóng kích thích phát quang (PL map, còn gọi là ảnh EEM) của hai hệ thống mẫu GQDs và N-GQDs, cho phép xác định chính xác bước sóng kích thích mẫu để cho phát xạ lớp nhất, điều này không thể biết được chính xác từ phổ hấp thụ đơn thuần.

- Từ các kết quả nghiên cứu thu nhận được, chúng tôi đã giải thích các cơ chế liên quan đến sự hấp thụ và sự tái hợp phát xạ điện tử - lỗ trống trong GQDs và N-GQDs, với kích thước < 10 nm.

Các kết quả nghiên cứu đã được công bố trên các tạp chí ISI có uy tín.